近期，中国科学技术大学环境科学与工程系在氮化碳催化双电子氧还原光合成过氧化氢(H₂O₂)方面取得进展。通过熔融盐法制备了同时含正负离子插层且规整堆叠的氮化碳，实现了高选择性双电子氧还原高效生产H₂O₂。相关研究结果以“Synergy of Crystallinity Modulation and Intercalation Engineering in Carbon Nitride for Efficient H₂O₂ Photosynthesis”为题，于2023年2月在Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America (2023, 120, e2215305120)发表。

H₂O₂是一种环境友好的氧化剂，已广泛应用于有机合成、燃料电池、医疗消毒和环境修复等领域。传统的能源密集型蒽醌法需要复杂、集中且大规模的基础设施，而双电子氧还原光合成方法由于低成本和可持续，是蒽醌工艺的替代方案。石墨相氮化碳(g-C₃N₄)具有电子结构易调控、无毒稳定、廉价可规模制备的优势，且具有H₂O₂的生产能力，但其无序和无定形结构导致光生载流子复合率高并阻碍层间电荷转移。本工作通过熔融盐法制备了同时含正负离子插层且规整堆叠的g-C₃N₄，提升了整体材料的结晶性。根据分子动力学模拟分析，可以发现同一层间正负离子交替出现，保证了体系的电荷守恒，每一层间均有正离子存在，为逐层电子转移提供了通道，实现了高选择性双电子氧还原生成H₂O₂，并揭示了结晶度和电子结构的双重调控作用为氮化碳材料的功能拓展提供了设计方案，为H₂O₂的绿色生产新技术提供了科学依据与技术支撑。

该工作得到了国家自然科学基金、校创新团队培育等项目的支持。

图  离子插层半结晶氮化碳实现高选择性双电子氧还原生产H₂O₂

论文链接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2215305120