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中国科大环境系Advanced Materials |类芬顿反应突破氧化还原循环受限机制研究新进展

发布时间:2024-08-02    阅读次数:10    来源:环境科学与工程系

近期,中国科学技术大学环境科学与工程系与德国马克斯普朗克胶体与界面研究所合作研究类芬顿反应催化新机制并取得新进展。针对类芬顿反应中催化剂因自身氧化还原受限造成的失活问题,创新性地建立了通过非氧化还原催化提升催化剂循环稳定性的新方法,为污水处理技术中开发兼具高活性和高稳定性的类芬顿催化剂提供参考。研究成果以Directional Formation of Reactive Oxygen Species Via a Non-Redox Catalysis Strategy That Bypasses Electron Transfer Process为题,于近期以Frontispiece的形式发表于Advanced Materials (doi.org/10.1002/adma.202405832)

在过一硫酸盐活化废水处理工艺中,催化剂往往通过与PMS发生电子转移激活PMS并实现自身氧化还原循环。然而,不完美的氧化还原循环会逐渐改变催化剂的电子结构,最终使催化剂失活,造成严重的经济损失和环境污染问题。这个工作中,我们提出了一种全新的非氧化还原催化策略:构建具有合适距离的Fe/B双正电活性位点,仅通过双位点对PMSO-O键两端的拉伸作用以及Fe/B自身局域电场作用,实现了单线态氧1O2的高选择性生成(>80%)。这种不依赖于催化剂自身发生电子转移的新型催化模式,使得催化剂能够跳出氧化还原循环的陷阱,从而在长时间的连续流反应中维持优异的催化活性和稳定性。这个工作为开发兼具高活性和高稳定性的类芬顿催化剂提供了重要参考,其中提出的非氧化还原催化策略在可持续能源转换和高附加值化学品合成方面具有广阔的应用前景。

图 双位点驱动非氧还原催化机理图


该研究工作得到了国家自然科学基金项目的支持,同时也感谢合肥同步辐射实验室和中国科大超算中心的支持。


论文链接:https://doi.org/10.1002/adma.202405832


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