发布时间：2024-07-21 阅读次数：14 来源：环境科学与工程系
近期，中国科学技术大学环境科学与工程系采用液-液界面工程方法，通过设计分子内氢键增强笼分子间相互作用的策略，成功制备了高结晶度的自支撑多孔有机笼膜并用于精准分子筛分。相关研究结果以“Crystalline porous organic cage membranes constructed through fortified intermolecular interactions for molecular sieving”为题，于2024年6月25日被Angewandte Chemie International Edition接收(DOI: org/10.1002/anie.202409296)。
多孔有机笼（POC）作为一种新型孔材料备受关注。POC由离散的有机分子组装而成，具有笼形结构和固有空腔，具有高孔隙率、易于修饰的孔结构、良好的溶液加工性等优点，从而为POC膜的设计制备提供了可能性。由于POC膜具有高比表面积和孔体积，以及开放可调的孔道，可实现高效的分子传输和精准的分子筛分，具有重要研究价值和应用前景。
目前，大多数研究工作制备的POC均为粉末状，由于POC笼之间通过弱分子间相互作用连接，使得制备纯相结晶的多孔有机笼膜面临巨大挑战。通过旋涂法制备的纯相多孔有机笼膜通常为无定型膜，这导致其无法充分利用笼分子间形成的通道进行高效分子传输。
中国科学技术大学环境系通过结构调控增强分子笼之间的相互作用，成功制备了高结晶度的自支撑多孔有机笼膜，为阐明膜制备过程的驱动力，一系列含有不同取代基的对苯二甲醛结构单元通过界面聚合（IP）在不同条件下与柔性三胺发生反应，并利用单晶X射线分析等证实。密度泛函理论（DFT）计算表明分子内氢键可显着增强分子间相互作用。所制备的POC膜在水中和有机溶剂中均表现出快速的溶剂渗透性和高染料截留率。此外，该膜在有机小分子污染物精准筛分、药物小分子的分离纯化、印染废水处理、盐染分离等挑战性领域具有巨大应用潜力。
图 通过结构调控增强分子笼之间的相互作用制备自支撑多孔有机笼膜
该工作得到了国家重点研发计划、国家青年人才计划、双一流中央高校科研基金等项目的支持。
