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中国科大环境系Nature Communications| 单线态氧选择性生成和高效利用新进展

发布时间:2024-07-12    阅读次数:10    来源:环境科学与工程系

近期,中国科学技术大学环境科学与工程系在单线态氧选择性生成和高效利用研究方面取得新进展。相关研究以Tuning electronic structure of metal-free dual-site catalyst enables exclusive singlet oxygen production and in-situ utilization为题,于2024710日发表于Nature CommunicationsDOI: 10.1038/s41467-024-50240-0)。

开发环境友好型催化剂,在高效水净化的同时降低氧化剂的消耗是至关重要的。这需要解决非均相类芬顿反应过程中的两大核心瓶颈:一是如何靶向生成大量的目标活性氧物种(ROS),二是如何强化ROS的原位高效利用。单线态氧(¹O₂)是选择性水净化的理想ROS,但其高效和高选择性生成难度大,并且在水中容易发生非辐射弛豫淬灭。此外,非均相催化固有的传质限制,进一步降低了其利用效率,限制了其在环境中的应用

基于此,本研究通过理论模拟预测,提出并验证了氮和氟的近程-长程电子相互作用协同调控策略,以精确调节氮空位催化位点和F-C路易斯酸吸附位点的几何和电子构型;明确的吸附-反应双位点实现了¹O2100%选择性生成和原位高效利用。在理论预测的指导下,发展了一种蒙脱石辅助热解的合成方法,实现了无金属双位点催化剂的可控构建,并阐明了其合成机制。随后,系统的结构表征和性能测试揭示了过一硫酸盐定向活化和双位点协同的构效关系。该双位点催化剂出色的本征反应性和循环稳定性被扩展到不同污染物的去除和实际废水处理中,其表观速率常数比单位点类似物提高了290.5倍,超越了大多数金属基催化剂。本研究不仅为提高无金属催化剂对特定活性氧物种的反应选择性和利用效率提供了良好的机会,还推进了高效和可持续水净化解决方案的发展

   

图 PMS活化(以Nv-NFC-2结构为例)和双位点模式高效利用¹O2的示意图


该论文第一作者为环境科学与工程系博士生顾朝海和合肥微尺度物质科学国家研究中心的王嵩研究员,通讯作者为张爱勇教授、江俊教授和俞汉青教授。该研究工作得到了国家自然科学基金等项目的资助。同时,研究还得到了中国科大超算中心及合肥同步辐射光源的支持。

 

论文链接: https://doi.org/10.1038/s41467-024-50240-0


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