发布时间：2024-01-08 阅读次数：11 来源：环境科学与工程系
近日，中国科学技术大学环境科学与工程系在单原子催化生物质废弃物增值转化方面取得新进展，研究成果以“Engineering of Local Coordination Microenvironment in Single-Atom Catalysts Enabling Sustainable Conversion of Biomass into a Broad Range of Amines”为题发表于《Advanced Materials》。
将可再生生物质作为化石资源的替代品，用于生产低碳足迹的高价值化学品，是实现碳中和社会的有效策略。在这项工作中，课题组采用超分子控制的热解策略，制造了一种掺硼的钯-氮原子配置的钯单原子（Pd1/BNC）催化剂。由于精心定制的局部配位微环境，新合成的Pd1/BNC催化剂展现出对广泛来源于生物质的醛/酮的优异转化能力。精细的表征和密度泛函理论计算揭示，由中心钯单原子及其相邻的氮和硼原子形成的高极性金属-氮-硼位点，促进了来自供体（还原剂）的氢激活和向受体（C=O基团）的氢转移，从而导致了优异的选择性。这一系统可以进一步扩展，直接从可再生的木质纤维素生物质合成各种胺类化合物，与基于化石燃料资源的胺相比，其温室气体排放潜力是负值。这项研究提出了一种高效且可持续的构建C-N键的方法，使得能够从可再生生物质资源中生产多样化的胺类化合物。
图 以生物质废弃物为原料生产各种胺类化合物的流程示意图
该研究工作得到了国家自然科学基金等项目的支持。
论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/adma.202305924
