发布时间:2023-04-10 阅读次数:401 来源:环境科学与工程系
近期,中国科学技术大学环境科学与工程系在软二维共价有机骨架膜用于分子筛分方面取得新进展。通过巧妙地选择一种醛类柔性单体和一种胺类三棱柱状刚性构件,并于水/二氯甲烷界面上构建了十二烷基硫酸钠(SDS)分子通道,制备了一种基于亚胺键连接的全新型软二维共价有机框架(SCOF)膜。相关研究结果以“2D Soft Covalent Organic Framework Membrane Prepared via Molecular Bridge”为题,于2023年3月27日发表于Advanced Materials (DOI: 10.1002/adma.202300975)。
图1. SDS分子界面促进传质形成自支撑均孔软二维COF膜
受到刚柔并济策略和中国传统神话故事鹊桥相会的启发,刘江涛教授课题组博士研究生杜京城采用柔性醛单体和刚性胺单体,设计了一种全新型软二维共价有机框架SCOF结构,同时巧妙地利用表面活性剂分子(SDS)作为分子桥(鹊桥),将其有序地自组装于油水界面中,迅速形成了SCOF薄膜。通过DFT计算和MD模拟,发现两亲的SDS因其对于醛胺单体都具有较好的亲和作用,能够有效增强界面聚合自限性,减小醛胺单体传质能垒,构建分子传递的“高速公路”,实现快速均匀反应,5min内迅速反应得到均匀孔隙COF膜。基于尺寸筛分效应,新型SCOF膜可有效分离亚纳米尺度小分子有机污染物,精准筛分性能优异;在分子尺寸相当的情况下,基于静电排斥效应,新型SCOF膜表面负Zeta电位可有效分离荷载正/负电荷的小分子;超薄均一的SCOF膜机械性能良好(曲率2000 m-1),在强碱(5 mol/L NaOH)、酸(0.1 mol/L HCl)和有机溶液中均能长期稳定运行。这项工作提供了一种全新型软二维共价有机框架SCOF材料合成的新方法、新思路,在有机小分子污染物精准筛分、药物小分子纯化、重金属离子去除、醇/水分离等挑战性领域具有巨大应用潜力。
该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、国家青年人才计划、双一流中央高校科研基金等项目的支持。
论文链接:https://doi.org/10.1002/adma.202300975