近期，中国科学技术大学环境科学与工程系在非均相过硫酸盐反应机制及应用评估方面取得新进展。该研究通过简便绿色的共沉淀技术合成了十公斤级非化学计量的三元CuFeMnO尖晶石催化剂，其在实验室及中试规模的实际水处理中表现出优异的活性和稳定性，并从多维度评估了非均相过硫酸盐技术应用于实际废水处理的前景。相关研究结果以“Facilely tuning the intrinsic catalytic sites of the spinel oxide for peroxymonosulfate activation: From fundamental investigation to pilot-scale demonstration”为题，于2022年7月18日发表于Proceedings of National Academy of Sciences of the United States of America (DOI: 10.1073/pnas.2202682119)。

非均相过硫酸盐活化技术在难降解污染物的去除方面展现出巨大的潜力，然而其应用于规模化水处理的可行性仍未得到评估和验证。基于此，俞汉青教授课题组黄明杰博士开发了简便绿色的共沉淀技术合成了十公斤级三元CuFeMnO尖晶石催化剂，实现了实际废水中难降解有机物的高效去除。结合表征技术和DFT计算证实，CuFeMnO催化剂的高活性来源于非化学计量特性赋予的丰富氧空位及三元金属特性产生的对称性破缺活性中心；进一步揭示了体系中依赖有机物官能团特性的高价金属(CuIII、FeIV和MnV)和自由基(•OH)的联合作用机制，基于分子探针技术定量了各活性物种的贡献；此外，证实了非均相过硫酸盐体系可成功应用于规模化连续流水处理，并从多维度评估了该技术应用于实际废水处理的前景。本项工作为规模化合成稳定高效的尖晶石催化剂提供了新的见解，为推动非均相过硫酸盐技术走向实际应用做出了积极贡献。

该工作得到了国家自然科学基金和中国博士后科学基金的支持。

图 CuFeMnO尖晶石活化过硫酸盐反应机理及应用评估

论文链接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2202682119