近期，中国科学技术大学环境科学与工程系在水中有机砷污染物的去除方面取得进展。通过合成锰铁双金属氧化物（MnFeO）纳米立方块材料，与过一硫酸盐（PMS）氧化技术联用，实现了水中阿散酸（对氨基苯胂酸）的氧化及总砷的同步吸附去除，并揭示了非均相PMS氧化过程中界面增强直接氧化的新机制。研究结果以“Interface-Promoted Direct Oxidation of p-Arsanilic Acid and Removal of Total Arsenic by the Coupling of Peroxymonosulfate and Mn-Fe-Mixed Oxide”为题，于2021年4月26日被Environmental Science & Technology接收。

       以阿散酸为代表的苯基胂被广泛用作饲料添加剂，以促进畜禽生长和疾病防控。但这些有机砷化合物在动物体内几乎不被代谢，大多以原始形式通过粪便和尿液被排出，并在环境中可能会被转化为高毒性的无机砷，从而产生严重污染。铁基氧化物材料是较好的砷吸附剂，而阿散酸的有机部分会对吸附过程产生负面影响，使得其在金属氧化物上的吸附常数远低于无机As(V)。因此，化学氧化与吸附结合被认为是更好的苯基胂去除策略。目前已开发了均相Fenton或高铁酸盐氧化-絮凝，以及MnO₂氧化-吸附等策略，但存在铁基试剂无法回收、MnO₂吸附能力弱以及Mn离子大量溶出等问题。

       针对上述问题，俞汉青教授课题组的博士生柯明坤和博士后黄贵祥等研发了一种MnFeO-PMS联用技术，其在酸性条件下可实现水中阿散酸和总砷的完全去除。研究揭示了MnFeO-PMS氧化工艺中界面增强直接氧化的新机理，阐明了MnFeO表面首先吸附阿散酸形成配体-氧化物界面，进而促进PMS对吸附态阿散酸的氧化反应过程。这种不涉及活性氧物种（即SO₄^•−、•OH和¹O₂）的直接氧化反应可有效避免实际水样中NOM和氯离子等常见成分的干扰，且反应后的材料经稀碱溶液洗脱后可重复使用，因而该技术具有良好的实际应用前景。

       该工作得到了国家自然科学基金委员会和北京同步辐射光源的支持。

图1. MnFeO-PMS技术通过界面增强直接氧化机制去除阿散酸和总砷

论文链接：https://doi.org/10.1021/acs.est.1c00386