近期，中国科学技术大学环境科学与工程系针对中性介质电合成H2O2中水解离动力学迟滞与活性中间体吸附能失配的关键科学难题，利用“晶格氢工程”策略成功构建了集电子结构调控与内源性质子供给于一体的催化新体系，实现了高的H2O2选择性和产率，为解决中性介质电催化合成H2O2的共性难题提供了全新的原子级解决方案。相关成果以“Lattice Hydrogen Engineering Unlocks Inert TiO2 for H2O2 Electrosynthesis in Neutral Media”为题，发表于Angewandte Chemie International Edition。

通过双电子氧还原电化学H2O2合成技术为实现去中心化、绿色化工生产提供了变革性路径。然而，中性介质中匮乏的质子环境与迟滞的水解离动力学，导致常规金属氧化物催化剂面临热力学与动力学的双重瓶颈。本研究通过晶格氢工程策略成功构建了H-TiO2催化剂。一方面，晶格氢诱导电子结构重排，使吸附能接近理想值（ΔG*OOH = 4.34 eV）；另一方面，作为内源性“质子库”，有效规避了高能垒的水解离过程，显著加速了质子耦合电子转移（PCET）反应动力学。得益于此，中性条件下H-TiO2电合成H2O2选择性>95%，产率高达13,968 mmol g-1 h-1，能源效率达41.3%，而且能够在工业级电流密度下稳定运行超100 h。研究进一步发现，该晶格氢工程策略可以拓展至WO3、MoO3及Nb2O5等金属氧化物体系，具有普适性。本研究为规模化、绿色且成本效益高的H2O2合成建立了一条可扩展的路径。

图 H-TiO2中性介质中电合成过氧化氢示意图

该研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国博士后基金等项目的支持。

论文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202519411