近期，中国科学技术大学环境科学与工程系在Angewandte Chemie International Edition发表研究文章，题为“Discriminating the Active Ru species towards the Selective Generation of Singlet Oxygen from Peroxymonosulfate: Nanoparticles Surpass Single-Atom Catalysts”，探讨了钌纳米颗粒（Ru NPs）及钌单原子（Ru SACs）的活性中心形态对于其类芬顿反应活性的影响机制，文章于2024年2月25日正式上线。

单线态氧（1O2）是环境修复高级氧化过程中一种特殊的活性氧物种，可高效、高选择性消除水体富电子污染物，然而1O2的生成过程通常伴随着其他自由基的产生。通过对SACs的配位结构进行精细调控，虽然实现了对1O2的选择性生成，但SACs配位结构易受合成条件的影响，对精确控制反应过程提出了很高要求，严重限制其实际应用。基于此，研究团队通过简便的热解法调控Ru的几何结构，首次发现了易量产化的Ru NPs，相对Ru SACs，可高效活化PMS以近100％的选择性产生1O2，实现了对多种常见水体污染物的快速降解。结合实验结果和理论计算，发现Ru NPs不仅强化了PMS的吸附，其反应界面的相邻位点还显著促进了关键中间体*O的形成和聚合，从而强化1O2的生成。该研究不仅深化了目前对PMS催化的理解，同时也为类Fenton催化剂的设计和优化提供了新的研究思路。

该工作得到了国家自然科学基金的资助，同时也感谢国家同步辐射实验室BL10B线站和中国科大超算中心的支持。

图 相邻Ru位点促进PMS选择性转化为单线态氧

论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202401551