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中国科大环境系PNAS | 单原子催化剂缓释合成研究新进展

发布时间:2023-10-20    阅读次数:10    来源:环境科学与工程系

近期,中国科学技术大学环境科学与工程系在单原子催化剂缓释合成研究方面取得新进展。相关研究以Slow-release synthesis of Cu single-atom catalysts with the optimized geometric structure and density of state distribution for Fenton-like catalysis为题,于20231016日发表于Proceedings of National Academy of Sciences of the United States of AmericaDOI: 10.1073/pnas.2311585120)。

开发用于活化过氧化氢选择性产羟基自由基的高性能单原子催化剂(SACs)是水净化应用的理想选择。然而,由于难以控制的金属前体锚定事件,如何合理设计和可控合成具有明确原子和电子构型的SACs,仍然是非均相催化领域面临的巨大挑战。迄今为止,所发展的合成方法主要是基于静态思维,即依赖于改变载体的性质来间接调节中心金属的配位结构和电子特性。然而,忽视金属前驱体与载体之间的动态相互作用,往往导致锚定效率降低、金属消耗增加、非目标位点的形成以及催化性能恶化。

基于此,该工作发展了一种简便可控的缓释合成(SRS)策略,通过锚定位点形成过程中原位产生的反应性气体逐渐释放预先限制的金属前驱体。由于缓释效应实现了金属前驱体供应和锚定位点需求之间的有利平衡,锚定效率和单原子位点选择性都得到了显著提高。与传统的热解合成方法相比,这种SRS策略大大提高了金属前驱体的利用率(高达97%),并有助于靶向形成CuN4配位结构。CuN4中心优化的几何结构和态密度分布有效调变了催化选择性,最终表现出卓越的类芬顿催化性能。同时,通过揭示SACs合成过程中金属前体与锚定位点间的动态相互作用,进一步将SRS技术发展成为一种平台方法,为调控难以管理的锚定事件和优化单原子金属中心微环境提供了一种通用策略。

该研究工作得到了国家自然科学基金等项目的资助。同时,研究还得到了中科大超算中心、上海同步辐射光源以及合肥同步辐射光源的支持。

  

图1 传统热解方法和缓释合成策略中金属前体数量和锚定位点变化示意图

 

论文链接:https://doi.org/10.1073/pnas.2311585120

 


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