中国科学技术大学环境科学与工程系、极地环境与全球变化安徽省重点实验室谢周清教授、乐凡阁博士与国内外学者合作，在国际北极气候研究多学科漂流观测计划（MOSAiC）实施期间，开展了汞的生物地球化学循环研究，发现边缘冰区是大气汞的重要来源，提出了夏季北极大气汞峰值现象的产生机制。研究成果以“The Marginal Ice Zone as a dominant source region of atmospheric mercury during central Arctic summertime”为题于近日在“Nature Communications”发表。

汞是一种剧毒液态金属，其零价态（也即气态单质汞，GEM）具有较高挥发性，在大气中停留时间较长（0.5-1年），可以随大气环流进行长距离传输，成为全球性污染物。由大气传输及沉降等途径进入水体的汞经微生物甲基化后，会进入水生食物链，通过富集、放大作用危害水体生态环境。摄入被汞污染的水产品会影响人体身体健康，对胃肠道系统、神经系统甚至胎儿造成毒害作用，导致听觉及感官障碍、麻木、语言障碍乃至新生婴儿的智障、脑瘫、眼盲等。针对全球汞污染的严峻性，联合国环境规划署于2013年通过了一项具有法律约束力的国际公约——“关于汞的水俣公约”,该公约已于2017 年 8 月正式生效。这使得汞污染防治不仅成为环境领域的研究热点，也是全球环境治理的重大需求。

北极在北半球汞循环过程中具有重要作用，也是环境汞暴露的敏感地区。最新的北极汞评估报告（AMAP 2021）显示，北极生物面临着高水平的汞暴露，生活在北极的人们是全球汞暴露水平最高的人群之一。汞在北极的迁移转化与其独特的自然环境有关。在全球气候变化背景下，由于海冰气相互作用导致了北极春季出现“汞雨”现象，暨春季大气汞亏损事件（AMDEs）。加拿大学者1998年在Nature首次报道该现象后，环北极国家在北冰洋近岸设置了多个陆基观测点，发现北极地区大气气态单质汞（GEM）具有春季浓度亏损、夏季浓度呈现峰值的独特季节变化现象，其夏季平均浓度水平超过北半球背景浓度。但驱动夏季GEM浓度峰值的汞来源及机制目前仍然存在争议。

研究团队在国际北极气候研究多学科漂流观测计划（MOSAiC）期间（2019-2020），在德国极星号（Polarstern）科考船安装了Tekran 2537大气痕量汞在线分析仪率先对北冰洋海域开展了为期一年的大气汞在线观测，并构建广义相加模型（generalized additive model）对夏季的观测数据作了重点分析。结果表明，超过63%的GEM变化可以用模型解释。其中，人为及陆源排放的贡献不超过2%。海洋排放的贡献超过52%，是影响北冰洋夏季GEM变化的主导因素。潜在源区贡献（PSCF）分析发现夏季汞的海洋排放主要发生在边缘冰区（Marginal Ice Zone）。根据估算，该区域汞排放通量达到每天每平方米56 纳克，是开阔水域的2倍多。综合物理海洋、海洋大气化学、生物地球化学和气象等多学科观测数据分析，提出了驱动边缘冰区汞释放过程的机制：春季AMDEs过程使得大量大气汞氧化并沉降于海冰表面，这些沉降积累的汞会在夏季融冰季节随冰雪融水输入边缘冰区，导致海水二价汞含量提高。由于边缘冰区具有较高的初级生产力，夏季海冰融化及海水光照增强的条件下，释放的大量有机物质显著促进水体二价汞的光还原或者被生物直接还原，这些过程将大量输入的二价汞转变为易于海-气交换的单质汞。边缘冰区海冰的消融，以及融冰水层（meltwater layer）的消失，促进海水单质汞通过海气界面向大气释放，使得边缘冰区成为夏季北极大气汞的重要来源，从而导致北冰洋夏季GEM浓度出现峰值现象。

基于观测事实和释放机制，进一步预测了未来边缘冰区汞排放在北极快速变化背景下的变化情景。更多的多年海冰将会被更富含卤素的一年海冰所取代，继而促进活性卤素的生成及更多大气汞的氧化沉降，增加边缘冰区的汞输入；海冰进一步消融促进该区域海表光照以及初级生产力的提升，继而提高还原二价汞能力，释放更多的大气汞。由于中心北冰洋边缘冰区面积未来将进一步扩大，该区域作为汞源区应引起重视。

本研究揭示了北冰洋海冰变化对汞循环过程的影响，为模式模拟提供了新的约束条件，为正确评估极地生物和人群的汞暴露风险提供了科学依据。 

北冰洋冰缘冰区汞释放机制图

本文第一作者为中国科学技术大学环境科学与工程系特任副研究员乐凡阁，中国科学技术大学谢周清教授、瑞士洛桑联邦理工大学Helene Angot研究员为论文的共同通讯作者，合作者包括自然资源部中国极地研究中心、自然资源部第二海洋研究所、自然资源部第三海洋研究所、上海交通大学、美国科罗拉多大学、德国魏格纳极地与海洋研究所、法国格勒诺布尔大学、芬兰赫尔辛基大学等国内外科研单位学者。本研究野外观测得到自然资源部国家海洋局极地考察办公室支持，是国际北极气候研究多学科漂流观测计划（MOSAiC）的重要观测内容。MOSAiC计划是国际北极科学委员会的旗舰项目，有17个国家参与，是迄今为止规模最大、学科和支撑能力最齐全的国际联合北极科学考察计划。考察船被锚泊在海冰上，自2019年秋季至2020年秋季，在北冰洋漂流一年。研究工作得到了我国国家自然科学基金等多个国家级科研项目资助。

论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-40660-9